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  水煤气变换反应COH2OCO2H2，WATERGASSHIFTREACTION，简写为WGSR是工业制氢、合成氨、烃类汽化重整、费托合成、燃料电池和汽车尾气催化净化等过程中的重要反应之一。传统的WGSR催化剂为FECR系高温变换催剂310～450℃和CUZN系低温变换催化剂200～250℃。与FECR催化剂和CUZN催化剂相比，COMO系催化剂的低温活性高、活性温区宽160～500℃、耐硫耐毒性强。本文主要对COMO系水煤气变换催化剂的制备、结构与性能之间的关系、催化剂的中间放大、工业侧线和工业试用进行了研究。采用浸渍法制备了一系列负载型的COMO催化剂，研究了络合剂、金属助剂、载体等因素对催化剂结构和性能的影响，同时用XRD、BET、H2TPR、COTPD、RAMAN、XPS、ESR、SEM等多种手段对催化剂的物化性质进行了表征，并对催化剂的活性中心性质及反应机理等问题进行了探讨。主要结果如下1在COMOK/ΓAL2O3催化剂中各组份的优化实验中，发现当K2O、COO、MOO3各氧化物的百分含量分别为120、WT％、10WT％、70WT％以载体的质量为基准时，催化剂的水煤气变换活性最高。在浸渍液中加入柠檬酸能大大的提升催化剂的WGS活性。柠檬酸的添加能大大的提升活性物种的分散度，并且柠檬酸的络合延迟了CO物种的还原，使CO物种更为有效地与MO形成活性相。浸渍顺序的不同和锻烧条件对WGS活性稍有影响，其中用共浸法制备且未经锻烧的催化剂活性最佳。2W的引入对COMOK/ΓAL2O3催化剂的低温WGS活性和热稳定性有较好的推动作用。氧化态催化剂的H2TPR和RAMAN表征结果为，W的加入使MO物种由八面体MOO转化为四面体MOT，并破坏了部分聚合MO物种的结构，提高了MO的分散度。硫化态催化剂的XPS和ESR表征根据结果得出W的存在稳定了MO5物种；COTPD结果显示W的添加增加了MOCUS位上CO的非解离吸附。高含量W的加入会导致WGS低温活性的降低，却可以极大地增强催化剂的高温活性和耐热性能，W物种虽然WGS活性较低，但它能大大的提升MO物种的分散，抑制MO活性相在高温下发生聚集和烧结，因而能加强MO基催化剂在相比来说较高温度下的反应性能。3在不同载体对COMO基催化剂上水煤气变换反应性能影响的研究中，发现当钟负载量为2～4WT％时，以MGOAL2O3混合氧化物为载体的COMO催化剂WGS活性即可达最大值，而ΓAL2O3或MGAL2O4负载的COMO催化剂须添加60WT％K2O，活性才可达到最大值。这还在于MGOAL2O3是由MGO，AL2O3和MGAL2O4尖晶石组成的混合物，其中的MGO可以轻松又有效地增强催化剂的碱性，由此减少K2O的添加量。4反应温度对ΓAL2O3和MGOAL2O3负载的催化剂的WGS活性影响规律不同，COMOK/ΓAL2O3催化剂的活性随温度上升呈单调下降的趋势；而MGOAL2O3负载的催化剂无论含钾与否，其WGS活性在220～400℃区间内随温度上升而升高，当温度超过400℃，活性略有下降。这是由于催化剂中的碱性组份K和MG的性质不同造成的。此外，COMOK/MGOAL2O3比COMOK/ΓAL2O3催化剂的失活速率更慢。因此，COMOK/MGOAL2O3综合了COMOK/ΓAL2O3和COMO/MGOAL2O3两者的优点，既可用于高压高汽气比和低压低汽气比的条件下，并且在高温区和低温区皆适用。5本课题组在三明合成氨厂净化车间建立20MPA，60L反应器的工业测线试验系统，在校化工厂建立日产1吨的催化剂中间放大生产平台。本文所研究的三种催化剂XH2COMOK/ΓAL2O3，XH3COMOWK/ΓAL2O3，XH1KCOMOK/MGOAL2O3都具有非常好的工业应用前景，其中前两种已经通过工业侧线试验和中间放大生产，于2006年2月和2008年1月两次共生产32吨催化剂，成功应用于两家合成氨厂。迄今为止，所投入的催化剂运作情况良好。6XH系组合式耐硫变换催化剂于2006年3月通过厦门市科技局科技成果鉴定，2007年10月获得厦门市科技成果进步三等奖。申请发明专利2项，其中1项已授权。本课题已被列入省市科技计划重点项目，省618产学研项目，并获得校“985嘉庚化学平台”和校化工厂的资助。

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